荧光碳量子点因其独特的发光性能以及优异的生物相容性,在生物成像和生物检测领域展现出了巨大的潜在应用,已成为生物医学领域中最具应用前景的环境友好型纳米材料。在国家自然科学基金委和浙江省自然科学基金委的长期资助下,我们聚焦应用于的 生物传感的新型碳基荧光材料的制备规律和性能调控研究,取得了以下主要创新性研究成果:
(1)荧光碳基纳米材料的制备、掺杂以及荧光性能研究。制备得到了硅掺杂碳量子点(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2014, 6, 6797)以及硼掺杂碳量子点(Analyst, 2014, 139, 2322)等,对其荧光调变及荧光增强性能进行了系统研究。将制备得到的修饰和掺杂的荧光碳材料进行细胞毒性和生物成像方面的研究,并进行比较和综合考察,筛选生物相容性好以及生物成像性能好,稳定性强的碳基荧光材料,为今后细胞内和活体内检测和治疗提供了很好的参考和基础。
(2)开发了基于碳基纳米材料用于生物分子的荧光检测新策略,构建了基于碳量子点和氧化石墨烯(氧化纳米管)的高生物相容性、稳定性及灵敏度的荧光传感器,并用于对细胞内外多物种的检测。基于适配体修饰的碳量子点荧光探针实现了对铅离子、DNA、凝血酶等物种的高灵敏高选择性的检测,并发展了多物种的同时在线检测方法;利用制备得到硅掺杂碳量子点对H2O2和食品中的三聚氰胺等物种进行高灵敏度检测(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2014, 6, 6797);制备得到的硼掺杂碳量子点对H2O2和葡萄糖等生物分子进行检测(Analyst, 2014, 139, 2322);采用DNA技术构建基于铅离子适配体的碳量子点荧光探针,结合氧化碳纳米管实现了对铅离子的高灵敏高选择性的检测(Biosens. Bioelectron., 2015, 68, 225);分别制备得到了一系列还原石墨烯量子点,分别结合氧化碳纳米管和石墨烯实现了对DNA的高灵敏和高选择性的检测,为实现活体内检测提高了良好的基础(Nanoscale, 2014, 6, 5671; Biosens. Bioelectron., 2014, 60, 64);
(3)采用功能化的碳量子点,基于聚集分散机制和光诱导电子转移机制实现了对碱性磷酸酶、酸性磷酸酶、酪氨酸酶、半乳糖苷酶、葡萄糖苷酶和乙酰胆碱酯酶的活性检测。同时将制备得到的荧光碳量子点探针成功用于细胞毒性、生物成像及细胞内的生物标记物的在线检测。我们采用羧基功能化的碳量子点,结合金属离子和酶的作用底物比如焦磷酸离子、三磷酸腺苷或硫代胆碱等,通过碳量子点的聚合和分散机制实现了荧光信号的关闭和打开,构建了羧基功能碳量子点的纳米荧光开关,并将其用于碱性磷酸酶(Anal. Chem., 2015, 87, 2966; Biosens. Bioelectron., 2015, 68, 675)、酸性磷酸酶(Anal. Chem., 2015, 87, 7332)、酪氨酸酶(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2015, 7, 23564)的活性检测。基于β-环糊精修饰的碳量子点(β-CD-CQDs)纳米探针,通过特殊的主客体识别机制,我们建立了一种方便、可行、高灵敏度的实时碱性磷酸酶(ALP)活性检测策略。该研究结果提供了一对很好的电子受体和电子给体体系,可以被用来设计普适性的基于PET的检测策略,同时拓宽了利用主客体识别作用对酶的检测方法在临床实践中的应用(Biosens. Bioelectron., 2016, 83, 274-280. )。
近5年内在《Analytical Chemistry》、《Chemical Communications》、《Nanoscale》、《Biosensors & Bioelectronics》、《ACS Applied Materials & Interfaces》、《Chemistry-A European Journal》、《Journal of Materials Chemistry》、《Analyst》等国际期刊上发表SCI学术论文60余篇,总影响因子超过400,被SCI他引1300余次。10篇代表作发表于2014-2016年,截止2018年12月,Web of Science 统计他引695次,获得国内外同行高度认可,形成了广泛的学术影响力。
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